ПРИМЕНЕНИЕ РАДИОНУКЛИДА CO-60 КАК ВРЕМЕННОГО МАРКЕРА ДЛЯ ДАТИРОВКИ ДОННЫХ ОТЛОЖЕНИЙ РЕКИ ЕНИСЕЙ
ПРИМЕНЕНИЕ РАДИОНУКЛИДА CO-60 КАК ВРЕМЕННОГО МАРКЕРА ДЛЯ ДАТИРОВКИ ДОННЫХ ОТЛОЖЕНИЙ РЕКИ ЕНИСЕЙ
Аннотация
В статье представлены результаты использования микрочастиц с 60Co как реперного маркера даты паводка 2006 года для расчёта скоростей осадконакопления донных отложений (ДО) реки Енисей в зоне радиоактивного влияния ГХК. Описана аппаратура и методика измерений. На основании скоростей осадконакопления для двух районов реки показано, что максимальное поступление 137Cs в ДО в зоне влияния ГХК датируется периодами крупных паводков 1966 и 1988 года. В период паводка 1988 года в ДО р. Енисей поступали два радионуклида (137Cs и 60Co), в отличие от поступления только 60Co в период паводка 2006 года. Регистрация микрочастиц с 60Co в различных слоях керна на разных глубинах способствует повышению точности хронологии поступления радионуклидов в ДО.
1. Введение
Донные осадки (ДО) водоёмов представляют собой уникальный объект, который содержит многолетние сведения о техногенной деятельности источника загрязнения в береговой зоне, а также о глобальных природных событиях. Радиоэкологический мониторинг реки Енисей в районе воздействия Горно-химического комбината (ГХК) ГК «Росатом» вблизи г. Железногорск выявил повышенное содержание техногенных радионуклидов в ДО
, , , . В отдельных слоях ДО и пойменных почв были обнаружены радиоактивные частицы, исследования которых в институтах Красноярска, Новосибирска и Москвы подтвердили реакторное (ГХК) происхождение , , , . Радиоактивные частицы содержали радионуклиды цепной реакции, а также только радионуклид активационного происхождения 60Co , , , . Наличие радиоактивных частиц в пойме р. Енисей приводит к неравномерному распределению радионуклидов по глубине пойменных почв и осадков. Исследования показали, что вертикальные профили радионуклидов в ДО р. Енисей имеют ряд максимумов, обусловленных как гидрологическим режимом реки, так и уровнем штатных сбросов комбината, включая радиоактивные частицы. Одним из факторов, способствовавших образованию высокоактивных максимумов 137Cs на различных глубинах кернов ДО, стал экстремальный паводок 1966 года на р. Енисей , . Данный паводок вызвал затопление береговой зоны комбината и способствовал переносу взвеси с радионуклидами на значительные расстояния по течению реки , , , . Помимо паводка 1966 года, река Енисей подвергалась и другим экстремальным наводнениям, например, в 1988 и 2006 годах. Вследствие этих событий в различных глубинных слоях донных осадков были зарегистрированы максимумы содержания радионуклидов.Для датировки слоёв ДО обычно используют радиоизотопные методы на основе естественных и техногенных радионуклидов
. Ранее в наших работах , были приведены результаты расчёта скоростей осадконакопления р. Енисей на основе разных радиоизотопных методов: неравновесного 210Pb, изотопных отношений 137Cs/60Co и 152Eu/154Eu. Путем датировки слоев осадков, обогащенных радиоактивным изотопом 137Cs, было установлено, что его максимальные содержания приходятся на время крупных паводков на реке Енисей, а также на другие, не связанные с наводнениями, события , . После крупного паводка 2006 г. на реке Енисей в верхних слоях ДО кернов района Балчуг были зарегистрированы максимумы 60Co и в отдельных слоях были отмечены радиоактивные микрочастицы с 60Co . Предполагается, что 60Co был смыт со взвесью с береговой зоны ГХК во время паводка 2006 года. Максимумы радионуклида 60Co в верхних слоях после паводка 2006 года, включая микрочастицы с 60Co , могут служить дополнительным маркером для датировки слоёв ДО, кроме метода отношения изотопов 137Cs/60Co. Однако ранее верхние слои максимумов 60Co в ДО многих районов реки не анализировали на присутствие Со-микрочастиц и тем самым снижали доказательность принадлежности слоя максимума 60Co именно к паводку 2006 года.Цель работы — оценка применимости техногенного радионуклида 60Co, в том числе в составе радиоактивных микрочастиц, как индикатора времени для определения возраста слоев с максимальным содержанием 137Cs в донных осадках реки Енисей в зоне непосредственного воздействия комбината.
2. Методы и принципы исследования
В период с 2016 по 2021 год в ходе экспедиций были отобраны донные осадки (ДО) реки Енисей по направлению течения от Горно-химического комбината вблизи сёл Атаманово и Балчуг, расположенных на расстоянии 86 и 96 км от г. Красноярска, соответственно. Эти районы отбора находятся на расстоянии около 5 км (Атаманово) и 15 км (Балчуг) по течению реки от места предполагаемого сброса ГХК. В районе с. Балчуг керн ДО отбирали в протоке под слоем воды примерно 60–70 см. В районе с. Атаманово керн ДО отбирали в голове одного из островов напротив села в низкой пойме. Место отбора было на расстоянии около 8 м от уреза воды и ежегодно затапливается во время весенне-летних паводков. При отборе керна в районе с. Атаманово на глубине 40 см была отмечена вода. Для отбора кернов ДО использовали стальные цилиндрические пробоотборники. Методика подготовки проб ДО и гамма-спектрометрия радионуклидного состава ДО подробно приведена в работах
, , , .Согласно данным работы Linnik et al.
, в аллювиальных осадках поймы среднего течения реки Енисей в зоне влияния ГХК распределение радионуклидов различается: 137Cs преимущественно сорбируется на тонкодисперсных фракциях, таких как пески мелкой фракции, суглинки и глинистые осадки; 60Co и 152Eu демонстрируют более высокую аффинность к среднесуглинистым и глинистым фракциям. Для установления элементного состава образцов ДО были измерены концентрации (%) основных элементов методом рентгенофлуоресцентного анализа на приборе VRA-20R Carl Zeiss (Йена, Германия) в Аналитическом центре многоэлементных и изотопных исследований СО РАН в г. Новосибирске (Россия). Ожидаемо, донные осадки рек содержат большое количество SiO2 и Al2O3. Концентрации SiO2 в ДО нескольких позиций р. Енисей вблизи сел Балчуг и Атаманово варьировали от 56 до 68 масс. %. Диапазон концентраций Al2O3 в ДО с позиций вблизи сел Балчуг и Атаманово составлял 11,9–13,1 масс. %. Концентрации Fe2O3 в отобранных образцах варьировали от 4,5 до 6,0 масс. %. В пробах осадков также содержались MgO, CaO, Na2O, K2O и TiO2, которые не превышали 1–3 масс. % и существенно не различались между районами отбора проб. Таким образом, концентрации основных элементов в донных осадках существенно не различались между позициями в одном районе отбора проб, а также между районами отбора вблизи сел Балчуг и Атаманово.Для выделения радиоактивных микрочастиц с 60Co использовали метод последовательного разделения (квартования) исходной пробы ДО и g-спектрометрические измерения отдельных частей этой пробы (от 10 до 260 грамм). В работе выделялись не сами микрочастицы с 60Co, а минимальные части пробы, содержащие данные микрочастицы. Время измерения проб варьировало от 40000 до 90000 секунд. Статистические расчеты проводили с помощью программы ExcelMSOffice. Относительная ошибка в определении активности радионуклидов в пробах ДО была ≤ 20%.
3. Основные результаты и обсуждение
Ранее анализ распределения радионуклидов по глубине осадков, извлеченных из зоны воздействия комбината, выявил наличие множественных максимумов 60Co и 137Cs. Эти максимумы радионуклидов в ДО, возможно, могут быть связаны не только с поступлением радионуклидов с территории ГХК во время крупных паводков 1966, 1988 и 2006 года на Енисее, но и другими событиями, например, штатной деятельностью ГХК. Однако для корректной датировки слоёв ДО р. Енисей необходимо знать скорости осадконакопления. Предыдущие исследования, основанные на анализе соотношения радионуклидов (137Cs/60Co и 152Eu/154Eu) в ДО вблизи комбината (район села Балчуг), показали, что скорость накопления осадка составляла от 0,5 до 1,3 см/год
, . Эти значения близки к скорости осадконакопления (0,5–1,0 см/год), рассчитанной для контрольного участка реки (выше ГХК) с использованием метода неравновесного 210Pb , .Как уже отмечали, для кернов ДО, извлеченных после паводка 2006 года вблизи ГХК (район с. Балчуг), в верхних слоях зарегистрировали максимумы удельной активности 60Co
. При разделении проб ДО с высоким содержанием 60Co на отдельные части, в некоторых из них обнаружены микрочастицы, содержащие 60Co. В отобранных кернах ДО другого района вблизи ГХК (с. Атаманово) также отмечены слои максимального содержания 60Co и возможно присутствие микрочастиц с 60Co. Наличие Со-микрочастиц в кернах ДО, как маркеров даты паводка 2006 года, позволит рассчитать скорости осадконакопления и построить сравнительную хронологию поступления 137Cs в ДО р. Енисей для двух районов вблизи ГХК (села Балчуг и Атаманово).3.1. Исследование распределения радионуклидов по глубине осадков реки Енисей в районе с. Балчуг, а также определение возраста слоев с помощью анализа микрочастиц, содержащих 60Co
Для района Балчуг ранее проведенные исследования обнаружили в верхних слоях ДО радиоактивные частицы с высокой удельной активностью не только 137Cs, но и 60Co
. Авторы отмечали, что после извлечения крупных радиоактивных частиц с высокой активностью 60Co в отобранных пробах ДО остаются микрочастицы низкой активности 60Co . Эти радиоактивные микрочастицы были найдены только в верхних слоях ДО в ближней зоне влияния ГХК (с. Балчуг). В более глубоких слоях ДО этого района микрочастицы с 60Co не обнаружены.На примере керна ДО (рисунок 1) из района Балчуг продемонстрировано, как распределение 60Co и присутствие Со-микрочастиц может служить маркером даты (2006 г.) для расчёта скорости осадконакопления. В этом керне основной пик 60Co и наличие Со-микрочастиц наблюдается в верхних слоях ДО (4–12 см), а основной пик 137Cs — в более глубоком слое (42–45 см). Также в слое 20-23 см регистрируется другой максимум 137Cs, но его активность в 2 раза ниже активности 137Cs в слое 42-45 см. Анализ верхних слоев осадков после паводка 2006 года выявил отсутствие статистически значимых изменений в удельной активности радионуклида 137Cs (рис. 1 (б)). Данный результат представляется нетипичным, учитывая известные случаи поступления 137Cs с территории комбината во время предыдущих масштабных паводков, таких как в 1966 году.
На основании скорости осадконакопления (0.9 см/год), рассчитанной с помощью реперного максимума 60Co (Со-микрочастицы) даты паводка 2006 г., максимальное поступление 137Cs в нижний слой керна 40-52 см датируется периодом паводка 1966 г. (рисунок 1(б)). При этом максимум 137Cs в слое 20–23 см датируется 1995 годом, что с учётом ошибки расчётов можно связать с крупным паводком на р. Енисей в 1988 году. Также в этом слое 20–23 см отмечен не только максимум 137Cs, но и максимум 60Co (рис. 1(а)), что свидетельствует о возможном поступлении в период паводка 1988 года с территории ГХК в ДО двух радионуклидов. Однако микрочастиц с 60Co в слое 20–23 см не было обнаружено. Полученная скорость осадконакопления (0,9 см/год), рассчитанная по реперному маркеру 60Co (2006 г.) соответствует интервалу скоростей, полученными ранее с использованием радиоизотопных методов для контрольного района и зоны вблизи ГХК (Балчуг) — 0,5–1,3 см/год , .
Рисунок 1 - Пример вертикального распределения 60Co, 137Cs в ДО (а, б) и хронологии поступления 137Cs (б) в ДО р. Енисей района Балчуг
Примечание: стрелкой на графике отмечен слой с микрочастицами 60Co
Рисунок 2 - Вертикальное распределение 60Co и 137Cs (а, б) в керне ДО района Атаманово, отобранного вблизи ГХК в 2021 году (активность радионуклидов в исходной пробе до квартования и выделения микрочастиц) и хронология поступления 137Cs в ДО района Атаманово (б)
Примечание: стрелками на графике отмечены слои с микрочастицами 60Co
Используя полученную методом реперного максимума 60Co (2006 г) скорость осадконакопления для ДО района Атаманово (0,6 см/год), была получена хронология поступления двух радионуклидов 137Cs, и 60Co в ДО данного района р. Енисей. Хронология демонстрирует, что слой 22–25 см с Со-микрочастицами датируется 1987 годом, а слой 27–29 см с микрочастицами датируется 1979 годом (рис 2 (б)). Близость датировок слоёв №8 и №10 (1987 и 1979 годы), присутствие Со-микрочастиц, а также возможная погрешность расчётов — всё это позволяет сделать вывод о наличии единственного максимума 137Cs в протяжённом слое ДО (22-29 см), образованном в период паводка 1988 года (рис. 2(б)). Ранее для керна ДО района Балчуг в слое 20-23 см, датированным с учётом ошибки расчётов паводком на р. Енисей в 1988 году (рис. 1), отмечен не только максимум 137Cs, но и максимум 60Co. Слои максимумов 137Cs и 60Co, датированные паводком 1988 года, для керна ДО района Балчуг были на глубине 20–23 см, а для района Атаманово — на глубине 22–29 см, т.е. близки по глубине (рис. 1 и рис. 2). Из сравнения данных распределения радионуклидов в кернах ДО для районов Балчуг и Атаманово (рис. 1 и рис. 2) следует о поступлении в период паводка 1988 года с территории ГХК двух радионуклидов (137Cs и 60Co). И при этом 60Co мог поступать с территории ГХК в форме микрочастиц не только во время паводка 2006 года, но и паводка 1988 года. Следует отметить, что расчёт скорости осадконакопления и хронологии керна района Атаманово по методу отношения техногенных радионуклидов 137Cs/60Co оказался невозможным из-за присутствия микрочастиц с 60Co не в одном, а в нескольких слоях по глубине керна.
Ранее в публикации
в соавторстве со специалистами ГХК отмечали существование не только радиоактивных топливных частиц, но и микрочастиц с 60Co в пойменной почве р. Енисей вблизи ГХК. Согласно этой публикации , микрочастицы 60Co были обнаружены в разных слоях по глубине пойменной почвы района вблизи ГХК, и авторы сделали вывод, что микрочастицы до 1999 года могли поступать неоднократно со сбросными водами в течение этого периода эксплуатации ГХК. Проведенные в настоящей работе исследования зарегистрировали микрочастицы 60Co не только в поверхностных слоях ДО после крупного паводка на р. Енисей в 2006 году, но и в более глубоких слоях керна (рис. 2). Полученные данные подтверждают выводы работы о неоднократных поступлениях Со-микрочастиц со сбросными водами ГХК, но в настоящей работе результаты были получены спустя 20 лет после исследований авторов публикаций (до 1999 года). Ранее проведенные исследования ДО р. Енисей выявили не только микрочастицы с 60Co, но и микрочастицы с доминированием 137Cs или трансуранового элемента 241Am , . Микрочастицы с доминированием других радионуклидов (кроме 60Co) в слоях ДО могут быть использованы в будущем в качестве дополнительных маркеров для хронологии осадконакопления.В седиментологии для хронологии повсеместно используют метод неравновесного свинца и его модификации (CRS), а также метод реперного 137Cs по датам глобальных выпадений. Для реки Енисей в зоне влияния ГХК из-за присутствия в осадках 152Eu невозможно получить данные по неравновесному свинцу и провести датировку слоев этим методом. Для датировки слоев ДО реки возможно использование отношения техногенных радионуклидов 137Cs/60Co, но присутствие микрочастиц с 60Co или 137Cs в отдельных слоях осадков р. Енисей приводит к большим неточностям расчетов. В связи с этим для датировки слоев осадков предлагается метод микрочастиц 60Co в качестве реперного маркера, привязанного к дате паводка 2006 года. В будущем возможно использование метода Со-микрочастиц в качестве реперного с датой паводка не только 2006, но и 1988 года для датировки слоев осадков. Имеющийся у авторов настоящей работы опыт по датировке слоев ДО р. Енисей показал необходимость в использовании максимального числа радиоизотопных методов для получения объективной хронологии.
4. Заключение
Обнаруженные радиоактивные микрочастицы с 60Co в слоях ДО р. Енисей в зоне влияния ГХК могут быть маркером даты паводка 2006 года для определения скоростей осадконакопления. Полученные с помощью Со-микрочастиц оценки скоростей осадконакопления для двух участков реки в районе комбината (0,6 и 0,9 см/год) демонстрируют высокую степень согласованности между собой и хорошо укладываются в ранее установленный диапазон скоростей (0,5–1,3 см/год), определенный другими методами. На основании построенной хронологии для двух районов реки (Атаманово и Балчуг) подтверждено, что максимальное поступление 137Cs в ДО датируется периодами крупных паводков 1966 и 1988 года. Впервые выявлено, что в период паводка 1988 года в ДО р. Енисей поступали два радионуклида (137Cs и 60Co) с береговой зоны ГХК, в отличие от поступления только 60Co в период паводка 2006 года. При этом в паводки 1988 и 2006 годов 60Co мог поступать в ДО в форме Со-микрочастиц. Регистрация микрочастиц с 60Co в различных слоях керна способствует повышению точности хронологии поступления радионуклидов в ДО р. Енисей. Данные ретроспективного анализа показывают, что аномальные паводки на Енисее приводят к максимальному поступлению радионуклидов в ДО. Это подчеркивает значимость гидрологического режима реки как одного из факторов, определяющего радиоактивное загрязнение ДО и биоты. Учитывая продолжающуюся деятельность ГХК, необходимо комплексное рассмотрение всех влияющих факторов (гидрологических и производственных) для минимизации радиоактивной нагрузки на экосистему реки Енисей.
Доказанная применимость метода радиоактивных микрочастиц с 60Co в слоях ДО р. Енисей в качестве маркера даты паводка 2006 года увеличила число используемых радиоизотопных методов (неравновесный 210Pb, изотопные отношения 137Cs/60Co и 152Eu/154Eu) для построения хронология поступления радионуклидов в ДО р. Енисей или других водоемов. В современной седиментологии существует необходимость в использовании максимального числа радиоизотопных методов для получения объективной хронологии.