1. Введение

Донные осадки (ДО) водоёмов представляют собой уникальный объект, который содержит многолетние сведения о техногенной деятельности источника загрязнения в береговой зоне, а также о глобальных природных событиях. Радиоэкологический мониторинг реки Енисей в районе воздействия Горно-химического комбината (ГХК) ГК «Росатом» вблизи г. Железногорск выявил повышенное содержание техногенных радионуклидов в ДО

[1][3][5][7][2][8][9][10][2][7][8][10][2][6][2][3][4][6]

Для датировки слоёв ДО обычно используют радиоизотопные методы на основе естественных и техногенных радионуклидов

[11][12][13][12][13][7][7]

Цель работы — оценка применимости техногенного радионуклида 60Co, в том числе в составе радиоактивных микрочастиц, как индикатора времени для определения возраста слоев с максимальным содержанием 137Cs в донных осадках реки Енисей в зоне непосредственного воздействия комбината.

2. Методы и принципы исследования

В период с 2016 по 2021 год в ходе экспедиций были отобраны донные осадки (ДО) реки Енисей по направлению течения от Горно-химического комбината вблизи сёл Атаманово и Балчуг, расположенных на расстоянии 86 и 96 км от г. Красноярска, соответственно. Эти районы отбора находятся на расстоянии около 5 км (Атаманово) и 15 км (Балчуг) по течению реки от места предполагаемого сброса ГХК.

В районе с. Балчуг керн ДО отбирали в протоке под слоем воды примерно 60–70 см. В районе с. Атаманово керн ДО отбирали в голове одного из островов напротив села в низкой пойме. Место отбора было на расстоянии около 8 м от уреза воды и ежегодно затапливается во время весенне-летних паводков. При отборе керна в районе с. Атаманово на глубине 40 см была отмечена вода. [5][7][12][13]

Согласно данным работы Linnik et al. [3], в аллювиальных осадках поймы среднего течения реки Енисей в зоне влияния ГХК распределение радионуклидов различается: 137Cs преимущественно сорбируется на тонкодисперсных фракциях, таких как пески мелкой фракции, суглинки и глинистые осадки; 60Co и 152Eu демонстрируют более высокую аффинность к среднесуглинистым и глинистым фракциям. Для установления элементного состава образцов ДО были измерены концентрации (%) основных элементов методом рентгенофлуоресцентного анализа на приборе VRA-20R Carl Zeiss (Йена, Германия) в Аналитическом центре многоэлементных и изотопных исследований СО РАН в г. Новосибирске (Россия). Ожидаемо, донные осадки рек содержат большое количество SiO2 и Al2O3. Концентрации SiO2 в ДО нескольких позиций р. Енисей вблизи сел Балчуг и Атаманово варьировали от 56 до 68 масс. %. Диапазон концентраций Al2O3 в ДО с позиций вблизи сел Балчуг и Атаманово составлял 11,9–13,1 масс. %. Концентрации Fe2O3 в отобранных образцах варьировали от 4,5 до 6,0 масс. %. В пробах осадков также содержались MgO, CaO, Na2O, K2O и TiO2, которые не превышали 1–3 масс. % и существенно не различались между районами отбора проб. Таким образом, концентрации основных элементов в донных осадках существенно не различались между позициями в одном районе отбора проб, а также между районами отбора вблизи сел Балчуг и Атаманово.

Для выделения радиоактивных микрочастиц с 60Co использовали метод последовательного разделения (квартования) исходной пробы ДО и g-спектрометрические измерения отдельных частей этой пробы (от 10 до 260 грамм). В работе выделялись не сами микрочастицы с 60Co, а минимальные части пробы, содержащие данные микрочастицы. Время измерения проб варьировало от 40000 до 90000 секунд. Статистические расчеты проводили с помощью программы ExcelMSOffice. Относительная ошибка в определении активности радионуклидов в пробах ДО была ≤ 20%.

3. Основные результаты и обсуждение

Ранее анализ распределения радионуклидов по глубине осадков, извлеченных из зоны воздействия комбината, выявил наличие множественных максимумов 60Missing Mark : supCo и 137Missing Mark : supCs. Эти максимумы радионуклидов в ДО, возможно, могут быть связаны не только с поступлением радионуклидов с территории ГХК во время крупных паводков 1966, 1988 и 2006 года на Енисее, но и другими событиями, например, штатной деятельностью ГХК. Однако для корректной датировки слоёв ДО р. Енисей необходимо знать скорости осадконакопления. Предыдущие исследования, основанные на анализе соотношения радионуклидов (137Missing Mark : supCs/60Missing Mark : supCo и 152Missing Mark : supEu/154Missing Mark : supEu) в ДО вблизи комбината (район села Балчуг), показали, что скорость накопления осадка составляла от 0,5 до 1,3 см/год

[12][13][12][13]

Как уже отмечали, для кернов ДО, извлеченных после паводка 2006 года вблизи ГХК (район с. Балчуг), в верхних слоях зарегистрировали максимумы удельной активности 60Missing Mark : supCo

[7]

Для района Балчуг ранее проведенные исследования обнаружили в верхних слоях ДО радиоактивные частицы с высокой удельной активностью не только 137Missing Mark : supCs, но и 60Missing Mark : supCo

[9][9]

На примере керна ДО (рисунок 1) из района Балчуг продемонстрировано, как распределение 60Missing Mark : supCo и присутствие Со-микрочастиц может служить маркером даты (2006 г.) для расчёта скорости осадконакопления. В этом керне основной пик 60Missing Mark : supCo и наличие Со-микрочастиц наблюдается в верхних слоях ДО (4–12 см), а основной пик 137Missing Mark : supCs

—

На основании скорости осадконакопления (0.9 см/год), рассчитанной с помощью реперного максимума 60Co (Со-микрочастицы) даты паводка 2006 г., максимальное поступление 137Cs в нижний слой керна 40-52 см датируется периодом паводка 1966 г. (рисунок 1(б)). При этом максимум 137Cs в слое 20–23 см датируется 1995 годом, что с учётом ошибки расчётов можно связать с крупным паводком на р. Енисей в 1988 году. Также в этом слое 20–23 см отмечен не только максимум 137Cs, но и максимум 60Co (рис. 1(а)), что свидетельствует о возможном поступлении в период паводка 1988 года с территории ГХК в ДО двух радионуклидов. Однако микрочастиц с 60Co в слое 20–23 см не было обнаружено. Полученная скорость осадконакопления (0,9 см/год), рассчитанная по реперному маркеру 60Co (2006 г.) соответствует интервалу скоростей, полученными ранее с использованием радиоизотопных методов для контрольного района и зоны вблизи ГХК (Балчуг) — 0,5–1,3 см/год [12], [13].

Как было отмечено ранее, проведенный анализ кернов осадков реки Енисей в районе Балчуг (вблизи ГХК) показал отсутствие микрочастиц 60Missing Mark : supCo на разных глубинах, за исключением верхних слоев, связанных с паводком 2006 года. Однако для одного из кернов ДО другого района вблизи ГХК (Атаманово), отобранного в 2021 году, были отмечены слои повышенного содержания 60Missing Mark : supCo на разной глубине, которые могли содержать микрочастицы с 60Missing Mark : supCo. На рис. 2 (а, б) показано вертикальное распределение 60Missing Mark : supCo и 137Missing Mark : supCs в керне ДО р. Енисей, отобранного в районе Атаманово в 2021 году, при этом активность радионуклидов приведена в исходной пробе до квартования и выделения микрочастиц. Длина этого керна была около 35 см и в трёх слоях методом разделения проб и гамма-спектрометрии малых навесок были обнаружены микрочастицы с 60Missing Mark : supCo. Это были следующие слои ДО: №4 (10–13 см), №8 (22–25 см) и №10 (27–29 см). Выбор этих слоёв, как и других, для последующего анализа на микрочастицы был обоснован повышенным содержанием радионуклидов в этих слоях, по сравнению с пробами из ближайших слоёв кернов ДО. Так, в слое №8 активность 60Missing Mark : supCo в исходной пробе составила 1490 Бк/кг, по сравнению со значениями 2–5 Бк/кг в соседних слоях. После разделения пробы №8 и проведения гамма-спектрометрии навесок разной массы была зарегистрирована более высокая удельная активность 60Missing Mark : supCo

———[12][13]

Используя полученную методом реперного максимума 60Missing Mark : supCo (2006 г) скорость осадконакопления для ДО района Атаманово (0,6 см/год), была получена хронология поступления двух радионуклидов 137Missing Mark : supCs, и 60Missing Mark : supCo в ДО данного района р. Енисей. Хронология демонстрирует, что слой 22–25 см с Со-микрочастицами датируется 1987 годом, а слой 27–29 см с микрочастицами датируется 1979 годом (рис 2 (б)). Близость датировок слоёв №8 и №10 (1987 и 1979 годы), присутствие Со-микрочастиц, а также возможная погрешность расчётов

——

Ранее в публикации [10]в соавторстве со специалистами ГХК отмечали существование не только радиоактивных топливных частиц, но и микрочастиц с 60Co в пойменной почве р. Енисей вблизи ГХК. Согласно этой публикации [10]микрочастицы 60Co были обнаружены в разных слоях по глубине пойменной почвы района вблизи ГХК, и авторы сделали вывод, что микрочастицы до 1999 года могли поступать неоднократно со сбросными водами в течение этого периода эксплуатации ГХК. Проведенные в настоящей работе исследования зарегистрировали микрочастицы 60Co не только в поверхностных слоях ДО после крупного паводка на р. Енисей в 2006 году, но и в более глубоких слоях керна (рис. 2). Полученные данные подтверждают выводы работы [10]о неоднократных поступлениях Со-микрочастиц со сбросными водами ГХК, но в настоящей работе результаты были получены спустя 20 лет после исследований авторов публикаций (до 1999 года).[4][13]

В седиментологии для хронологии повсеместно используют метод неравновесного свинца и его модификации (CRS), а также метод реперного 137Cs по датам глобальных выпадений. Для реки Енисей в зоне влияния ГХК из-за присутствия в осадках 152Eu невозможно получить данные по неравновесному свинцу и провести датировку слоев этим методом. Для датировки слоев ДО реки возможно использование отношения техногенных радионуклидов 137Cs/60Co, но присутствие микрочастиц с 60Co или 137Cs в отдельных слоях осадков р. Енисей приводит к большим неточностям расчетов. В связи с этим для датировки слоев осадков предлагается метод микрочастиц 60Co в качестве реперного маркера, привязанного к дате паводка 2006 года. В будущем возможно использование метода Со-микрочастиц в качестве реперного с датой паводка не только 2006, но и 1988 года для датировки слоев осадков. Имеющийся у авторов настоящей работы опыт по датировке слоев ДО р. Енисей показал необходимость в использовании максимального числа радиоизотопных методов для получения объективной хронологии.

4. Заключение

Обнаруженные радиоактивные микрочастицы с 60Missing Mark : supCo в слоях ДО р. Енисей в зоне влияния ГХК могут быть маркером даты паводка 2006 года для определения скоростей осадконакопления. Полученные с помощью Со-микрочастиц оценки скоростей осадконакопления для двух участков реки в районе комбината (0,6 и 0,9 см/год) демонстрируют высокую степень согласованности между собой и хорошо укладываются в ранее установленный диапазон скоростей (0,5–1,3 см/год), определенный другими методами. На основании построенной хронологии для двух районов реки (Атаманово и Балчуг) подтверждено, что максимальное поступление 137Missing Mark : supCs в ДО датируется периодами крупных паводков 1966 и 1988 года. Впервые выявлено, что в период паводка 1988 года в ДО р. Енисей поступали два радионуклида (137Missing Mark : supCs и 60Missing Mark : supCo) с береговой зоны ГХК, в отличие от поступления только 60Missing Mark : supCo в период паводка 2006 года.

При этом в паводки 1988 и 2006 годов 60Co мог поступать в ДО в форме Со-микрочастиц. Регистрация микрочастиц с 60Co в различных слоях керна способствует повышению точности хронологии поступления радионуклидов в ДО р. Енисей.

Доказанная применимость метода радиоактивных микрочастиц с 60Co в слоях ДО р. Енисей в качестве маркера даты паводка 2006 года увеличила число используемых радиоизотопных методов (неравновесный 210Pb, изотопные отношения 137Cs/60Co и 152Eu/154Eu) для построения хронология поступления радионуклидов в ДО р. Енисей или других водоемов. В современной седиментологии существует необходимость в использовании максимального числа радиоизотопных методов для получения объективной хронологии.

The additional file for this article can be found as follows: