СПЕКТРАЛЬНО-ВРЕМЕННЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ЭМИССИОННЫХ ЛИНИЙ НАТРИЯ ПРИ ФИЛАМЕНТАЦИИ ЛАЗЕРНЫХ ИМПУЛЬСОВ ФЕМТОСЕКУНДНОЙ ДЛИТЕЛЬНОСТИ В АТМОСФЕРНОМ АЭРОЗОЛЕ

СПЕКТРАЛЬНО-ВРЕМЕННЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ЭМИССИОННЫХ ЛИНИЙ НАТРИЯ ПРИ ФИЛАМЕНТАЦИИ ЛАЗЕРНЫХ ИМПУЛЬСОВ ФЕМТОСЕКУНДНОЙ ДЛИТЕЛЬНОСТИ В АТМОСФЕРНОМ АЭРОЗОЛЕ

Научная статья

Голик С.С.^1, *, Лисица В.В.², Майор А.Ю.³, Ильин А.А.⁴, Толстоногова Ю.С.⁵, Боровский А.В.⁶, Голик Н.Н.⁷, Прощенко Д.Ю.⁸, Бабий М.Ю.⁹

¹ ORCID: 0000-0003-4199-4163;

² ORCID: 0000-0002-3482-5188;

³ ORCID: 0000-0002-3562-3078;

^{1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9} Дальневосточный федеральный университет, Владивосток, Россия;

^{1, 2, 3, 4, 5, 8} Институт автоматики и процессов управления, Владивосток, Россия

* Корреспондирующий автор (golik.ss[at]dvfu.ru)

Аннотация

Получена временная динамика интенсивности эмиссионных линий натрия (Na I 588.99 и 589,59 нм), генерируемых при филаментации лазерных импульсов титан-сапфирового лазера (60 фс, 800 нм, 4,4 мДж) в атмосферном аэрозоле. Экспериментально установлено, что величина оптимальной задержки регистрации эмиссионных спектров в плазме филамента в водном аэрозоле относительно лазерного импульса составляет 4 нс, при этом основное свечение эмиссионных  линий дублета натрия (588,99 и 589,59 нм) наблюдается до времен 10 нс при экспозиции для одиночного лазерного импульса 3 нс.

Ключевые слова: фемтосекундные импульсы, филамент, филаментная эмиссионная спектроскопия, водный аэрозоль, натрий, спектр, временная динамика.

SPECTRAL-TIME CHARACTERISTICS OF SODIUM EMISSION LINES AT FILAMENTATION OF FEMTOSECOND DURATION LASER PULSES IN ATMOSPHERIC AEROSOL

Research article

Golik S.S.^1, *, Lisitsa V.V.², Major A.Yu.³, Ilyin A.A.⁴, Tolstonogova Yu.S.⁵, Borovsky A.V.⁶, Golik N.N.⁷, Proshchenko D.Yu.⁸, Babiy M.Yu.⁹

¹ ORCID: 0000-0003-4199-4163;

² ORCID: 0000-0002-3482-5188;

³ ORCID: 0000-0002-3562-3078;

^{1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9} Far Eastern Federal University, Vladivostok, Russia;

^{1, 2, 3, 4, 5, 8} Institute of Automation and Control Processes, Vladivostok, Russia

* Corresponding author (golik.ss[at]dvfu.ru)

Abstract

The temporal dynamics of the intensity of sodium emission lines (Na I 588.99 and 589.59 nm) generated by filamentation of laser pulses of a titanium-sapphire laser (60 fs, 800 nm, 4.4 mJ) in atmospheric aerosol was obtained in the paper. It was experimentally established that the optimal delay in recording the emission spectra in the filament plasma in an aqueous aerosol with respect to the laser pulse is 4 ns, while the main radiation of the emission lines of the sodium doublet (588.99 and 589.59 nm) is observed up to 10 ns for exposure for a single laser pulse 3 ns.

Keywords: femtosecond pulses, filament, filament emission spectroscopy, water aerosol, sodium, spectrum, temporal dynamics.

Введение

Дистанционное обнаружение атмосферных аэрозолей в реальном времени является важным, как с точки зрения экологического мониторинга, так и с точки зрения безопасности. В первом случае разработка глобальных климатических моделей не может быть достигнута без определения состава водных капель и других аэрозолей [1], во втором - необходимо развитие новых методов эффективного мониторинга аэрозолей окружающей среды, которые могут содержать токсичные химические или биологические агенты [2].

Особенностью использования лазерных импульсов ультракороткой длительности для дистанционного зондирования атмосферы является возможность создания низкотемпературной плазмы филамента на значительных расстояниях путем техники предварительного чирпирования лазерного импульса [3]. При превышении порога мощности, составляющего для атмосферы ≈ 3,2 ГВт, нелинейная добавка к показателю преломления становится значимой в зоне взаимодействия, и происходит самофокусировка лазерного излучения, а затем наблюдаются эффекты филаментации и генерации конической эмиссии [3], [4], [5]. При значительном превышении порога мощности самофокусировки лазерных импульсов фемтосекундной длительности (тераваттные импульсы) возникает множественная филаментация, при этом плотность мощности может достигать величины до 5х10¹³ Вт/см² [6]. Такой плотности мощности в плазме филаментов достаточно для ионизации молекул и возбуждения электронных переходов в атомах и молекулах, на этом основан метод дистанционной филаментно-индуцированной искровой спектроскопии R-FIBS [2], [8].

Применение в R-FIBS временно-разрешённой регистрации спектров, при которой варьируются такие параметры, как время задержки регистрации относительно лазерного импульса t_d, время экспозиции t_g и накопление сигнала играют важную роль в увеличении чувствительности данного метода [10]. Сильное сплошное излучение появляется во время и сразу после формирования плазмы филамента, и на его фоне удается выделить небольшое число интенсивных линий. Сплошное излучение является одним из основных факторов ухудшения предела обнаружения химических элементов, который зависит от отношения интенсивности линий к фону - SBR (signal-to-background ratio). Для улучшения SBR регистрация должна начинаться после задержки t_d, когда рекомбинирующая плазма филамента достаточно остынет и на фоне сплошного излучения и излучения суперконтинуума выделятся эмиссионные линии. Оптимальные значения t_d и t_g обычно зависят от способа возбуждения и исследуемых элементов [10].

В связи с вышесказанным, целью настоящей работы является исследование спектрально-временных характеристик эмиссионных линий натрия, а именно динамики сплошного и линейчатого спектров, регистрируемых при филаментации лазерных импульсов фемтосекундной длительности в атмосферном аэрозоле для определения оптимальных значений t_d и t_g.

Экспериментальная установка

Исследования спектрально-временных характеристик эмиссионных линий натрия, регистрируемых при филаментации лазерных импульсов фемтосекундной длительности в атмосферном аэрозоле, проводились на экспериментальной установке ЦКП ИАПУ ДВО РАН, схема которой представлена на рисунке 1. В качестве источника лазерного излучения на центральной длине волны 800 нм использовался фемтосекундный лазерный комплекс (1) SpitfirePro 40F-5W (SPTF-40F-1k-5W, SpectraPhysics), работающий на частоте до 1 кГц, длительностью лазерных импульсов <60 фс, энергией в импульсе 4,4 мДж. С помощью зеркального телескопа (2) начальный диаметр пучка лазерного излучения, равный 14 мм, уменьшался до 7 мм и далее зеркалами (3) и (4) (10B20UF.25, Newport) излучение направлялось на плоско-выпуклую линзу (5) с фокусным расстоянием 500 мм (KPX118AR.16, Newport). В фокусе линзы (5) внутри камеры (6) генерировался филамент в водном аэрозоле NaCl с размером капель от 0,8 до 10 мкм в зависимости от установленного распылителя. В качестве генератора атмосферного аэрозоля (7) использовался небулайзер FlaemNuovaBoreal F400 компрессорного типа. В качестве исследуемого вещества использовался водный раствор NaCl с концентрациями натрия в воде 3 г/л.

 

Рис. 1 – Схема экспериментальной установки

 

В качестве детектора спектров использовался спектрометр (10), состоящий из спектрографа SpectraPro 2300 (Princeton Instruments, США) с шириной щели 30 мкм (дифракционная решетка 600 штрих/мм) и 16 битной ПЗС камеры со стробируемым ЭОП (ICCD камера Pi-MAX 3, 1024*1024 pixels, Princeton Instruments, США). Излучение плазмы филаментов собиралось коллиматором (8) (74-UV, OceanOptics), установленным под углом 6 градусов относительно оптической оси на расстоянии 10 см от филамента и по кварцевому световоду (9) (рабочий спектральный диапазон 185-2500 нм) направлялось на входную щель спектрометра. Управление установкой осуществлялось с помощью персонального компьютера (11). Вытяжка (12) поддерживала стационарный поток аэрозоля в камере.

Основные результаты

На рисунке 2 представлена временная эволюция спектров дублета натрия (588,99 и 589,59 нм), регистрируемых в плазме филамента, генерируемого импульсами с энергией 4,4 мДж в водном аэрозоле (средний диаметр 10 мкм). Время экспозиции t_g (время стробирования ЭОП) для одиночного лазерного импульса составляло 3 нс, задержка регистрации изменялась с шагом 0.5 нс. Число накоплений лазерных импульсов в каждом измерении –10000 (экспозиция ПЗС – 10 секунд при частоте посылок лазерных импульсов 1 кГц).

Из рисунка 2 видно, что в первые 4 нс относительно лазерного импульса наблюдается интенсивное широкополосное свечение, связанное с процессами плазмообразования и генерации суперконтинуума, на этом фоне, начиная с задержки t_d=2 нс, наблюдается дублет натрия (588,99 и 589,59нм) (см. рис.3).

 

Рис. 2 – Временная эволюция спектров дублета натрия (588,99 и 589,59 нм), регистрируемых в плазме филамента, генерируемого в водном аэрозоле (диаметр 10 мкм)

 

На рисунке 4 представлен эмиссионный спектр натрия при филаментации фемтосекундного лазерного излучения в водном аэрозоле (диаметр 10 мкм) для задержки 5 нс (черная линия) и 6 нс (красная линия), время экспозиции t_d – 30 нс, накопление 60 тыс. импульсов при частоте повторения 1 кГц.

 

Рис. 3 – Спектры дублета натрия при филаментации фемтосекундного лазерного излучения в водном аэрозоле при задержках от 1.5 до 2.5 нс для больших капель: а) (диаметр аэрозоля около 10 мкм) и малых капель b) (диаметр водного аэрозоля от 0.8 до 2 мкм)

Рис. 4 – Дублет натрия при филаментации фемтосекундного лазерного излучения в водном аэрозоле для задержки 5 нс (черная линия) и 6 нс (красная линия), энергия 4 мДж, время экспозиции t_d – 100 нс

 

На рисунке 5 приведена зависимость интенсивности линий натрия 588,99 и 589,59 нм от задержки при филаментации лазерного излучения фемтосекундной длительности в атмосферном аэрозоле с диаметром от 0.8 до 2 мкм (справа) и диаметром 10 мкм (слева). Из рисунка 5 видно, что максимум интенсивности излучения обоих линий наблюдается при задержке t_d= 4 нс на фоне спада интенсивного излучения суперконтинуума.

На рисунке 6 представлена зависимость дисперсии интенсивности фона от задержки при филаментации лазерного излучения фемтосекундной длительности в атмосферном аэрозоле с диаметром от 0.8 до 2 мкм (Small) и диаметром 10 мкм (Big). Из рисунка 6 видно, что до задержки в 5 нс наблюдается интенсивный фон суперконтинуума, при котором дисперсия фона достигает максимума при t_d= 3 нс. После затухания излучения суперконтинуума для задержек с 5 до 9 нс среднее значение дисперсии фона составляет (740,2±20,0) отн. ед.

 

Рис. 5 – Зависимость интенсивности линий натрия 588,99 и 589,59 нм от задержки t_d при филаментации лазерного излучения фемтосекундной длительности в атмосферном аэрозоле с диаметром от 0.8 до 2 мкм (справа) и диаметром 10 мкм (слева)

Рис.6 – Зависимость дисперсии интенсивности фона от задержки t_d при филаментации лазерного излучения фемтосекундной длительности в атмосферном аэрозоле с диаметром от 0.8 до 2 мкм (Small) и диаметром 10 мкм (Big)

 

Заключение

Экспериментально установлено, что величина оптимальной задержки регистрации эмиссионных спектров в плазме филамента в водном аэрозоле относительно лазерного импульса t_d составляет 4 нс, при этом основное свечение эмиссионных линий дублета натрия (588,99 и 589,59 нм) наблюдается до времен 10 нс при экспозиции t_g для одиночного импульса 3 нс.

Финансирование Исследование выполнено при финансовой поддержке РФФИ в рамках проекта № 17-02-00802 с использованием установок ЦКП ЛАМИ ИАПУ ДВО РАН.	Funding The reported study was funded by RFBR, project number 17-02-00802using the facilities of the collective use center LAMI IACP FEB RAS.
Конфликт интересов Не указан.	Conflict of Interest None declared.

Список литературы / References

1. Borrmann S. Lasing on a cloudy afternoon / Borrmann S., Curtius, J. Nature 418, 2002, P. 826.
2. Daigle J.F. Long range trace detection in aqueous aerosol using remote filament-induced breakdown spectroscopy / Daigle J.F., Mejean G., Liu W. and others. Appl. Phys. 2007, B 87, P. 749.
3. Woste L. Femtosecond atmospheric lamp,” / Woste L., Wedekind C., Wille H. and others. //Laser und Optoelektronik 29, 1997, P. 51.
4. Braun A. Self-channeling of high-peak-power femtosecond laser pulses in air, / Braun A., Korn G., Liu X. and others. Opt. Lett. 20(1), 1995, P. 73.
5. Geints Y.E. Model description of intense ultra-short laser pulse filamentation: multiple foci and diffraction rays Geints Y.E., Bulygin A.D., Zemlyanov A.A. Applied Physics B107(1), 2012, P. 243.
6. Becker A. Intensity clamping and re-focusing of intense femtosecond laser pulses in nitrogen molecular gas / Becker A., Aközbek N., Vijayalakshmi K. and others. // Applied Physics B 73 (3), 2001, P. 287-290.
7. Bukin O. A. Lidar sensing of the atmosphere with gigawatt laser pulses of femtosecond duration / Bukin O. A., Babiy M. Yu., Golik S. S. and others // Quantum Electronics 44 (6), 2014, P. 563–569.
8. Ilyin A. A. Broadening and shift of emission lines in a plasma of filaments generated by a tightly focused femtosecond laser pulse in air / Ilyin A. A., Golik S. S., Shmirko K. A. and others // Quantum Electronics 48 (2), 2018, P. 149–156.
9. Ivanov N. G. High time-resolved spectroscopy of filament plasma in air / Ivanov N. G., Losev, V. F., Prokop’ev, V. E. and others. Optics Communications 431, 2019, P. 120-125.
10. Golik S. S. Determination of detection limits for elements in water by femtosecond laser-induced breakdown spectroscopy / Golik S. S., Bukin O. A., Ilyin A. A. and others. // Journal of Applied Spectroscopy 79 (3), 2012, P. 471-476.