1. Введение

Водная экосистема р. Енисей в зоне воздействия Горно-химического комбината (ГХК) ГК «Росатом» вблизи г. Железногорск Красноярского края содержит широкий перечень техногенных радионуклидов

[1][2][5][9][3][6][7][8]

По данным исследователей в период работы реакторного и радиохимического заводов ГХК до 2010 года содержание радионуклидов ¹³⁷Cs и ¹⁵²Eu в поверхностных слоях ДО реки вблизи комбината составляло 1200 и 1000 Бк/кг, соответственно. В первые годы после остановки реактора ГХК (2012-2015 год) удельная активность техногенных радионуклидов ¹³⁷Cs и ¹⁵²Eu в ДО уменьшилась до величины 200–300 Бк/кг

[6][7] Однако в последующие годы в период с 2016 по 2023 год наблюдалась значительная вариабельность этих радионуклидов в поверхностном слое ДО вблизи ГХК. Так, содержание 137Cs в поверхностных слоях ДО для двух районов отбора реки (вблизи сел Атаманово и Балчуг) изменялось от 100 до 300 Бк/кг, а 152Eu  от 40 до 250 Бк/кг. В этот период времени (2016–2023 год) содержание радионуклида 137Cs в биомассе погруженного макрофита Elodea canadensis (элодея канадская) для двух районов реки было в интервале от 6 до 15 Бк/кг, для 152Eu  4 Бк/кг. Отмеченная значительная вариабельность содержания радионуклидов 137Cs и 152Eu в поверхностных слоях ДО не позволяет получить надежные данные для коэффициентов накопления этих радионуклидов водным растением элодея [7], а также другими видами укорененных растений. Необходимо выяснить причину вариабельности содержания радионуклидов в поверхностных слоях, поскольку именно этот 20 см слой ДО является корнеобитаемым слоем. Также необходимы сравнительные данные по накоплению исследуемых техногенных радионуклидов в других видах водных растений, например, Potamogeton lucens (рдест блестящий).

Цель данной работы анализ содержания техногенных радионуклидов 137Cs и 152Eu в поверхностном корнеобитаемом слое донных отложений реки и в водных растениях, отобранных в зоне радиоактивного загрязнения вблизи ГХК в разные периоды времени с 2004 по 2022 год.

2. Методы и принципы исследования

В результате многолетнего радиоэкологического мониторинга р. Енисей сотрудниками лаборатории радиоэкологии ИБФ СО РАН было отобрано значительное количество кернов донных отложений (ДО) как в ближней зоне влияния ГХК, так и в дальней зоне — на удалении сотен км от ГХК

[5][9][6][7][8][3][10][11][7]

Методика подготовки проб ДО и водных растений для аналитических исследований подробно приведена в работах

[3][5][6][7][8][9]

3. Основные результаты

Как уже отмечали, в настоящей работе для аналитических исследований были выбраны керны ДО, отобранные вблизи ГХК в районе с. Балчуг в период работы ядерного реактора ГХК (2004 год), а также после остановки реактора в 2012 и 2022 годы. В местах отбора этих кернов и в указанные даты также были отобраны пробы водных растений. Как следует из данных рис.1, керн ДО отбора 2004 года характеризуется по глубине двумя максимумами с удельной активностью 137Cs до 1600 Бк/кг. Один из этих максимумов 137Cs на глубине 10–15 см попадает в 20 см корнеобитаемый слой ДО. Керн ДО, отобранный в 2012 году, также характеризуется по глубине двумя максимумами с удельной активностью 137Cs до 1800 Бк/кг, аналогично керну 2004 года (рис.1). Но при этом ни один из этих максимумов 137Cs не попадает полностью в 20 см корнеобитаемый слой ДО. Только на границе корнеобитаемого слоя ДО на глубине 20 см в 2012 году отмечены повышенные значения 137Cs. Керн ДО, отобранный в 2022 году, является самым длинным, по сравнению с кернами отбора 2004 и 2012 года, и для него на глубине 46 см отмечен один максимум с удельной активностью 137Cs до 2200 Бк/кг (рис.1). Для этого керна содержание 137Cs в большинстве слоев ДО, включая корнеобитаемый слой, до глубины 35 см не превышает 200–300 Бк/кг. Следовательно, только в период работы последнего реактора ГХК в корнеобитаемом слое ДО было отмечено максимальное содержание 137Cs (рис.1). Уменьшение активности 137Cs в верхнем корнеобитаемом слое ДО Енисея после остановки масштабных работ на ГХК логично объясняется двумя основными факторами: во-первых, снизилось поступление 137Cs в реку со взвешенными веществами, а во-вторых, процесс непрерывного осадконакопления приводит к тому, что вновь осаждённые слои с низкой активностью радионуклидов перекрывают «старые» слои с максимальной активностью 137Cs в ДО.

Распределение 152Eu по глубине керна ДО, отобранного в 2004 году (рис.2), выглядит аналогичным распределению 137Cs по глубине в этом керне 2004 года (рис.1). Максимум 152Eu на глубине 12-18 см, как и 137Cs, попадает в 20 см корнеобитаемый слой ДО. При этом максимальная удельная активность 152Eu достигает 900 Бк/кг и существенно ниже активности 137Cs для этого керна (1600 Бк/кг). Для керна, отобранного в 2012 году, максимум 152Eu, как и для 137Cs, не попадает полностью в корнеобитаемый слой и только на границе этого слоя на глубине 20 см в 2012 году отмечены повышенные значения 152Eu (рис.2). Для этого керна отбора 2012 года максимальная удельная активность 152Eu также более низкая (700 Бк/кг), чем для 137Cs (1800 Бк/кг). Для длинного керна, отобранного в 2022 году, на глубине 50-53 см отмечен один максимум с удельной активностью 152Eu до 300 Бк/кг (рис.2). Для этого керна отбора 2022 года, как и для предыдущих кернов отбора 2004 и 2012 года, в распределении радионуклидов 152Eu и 137Cs по глубине наблюдается хорошее соответствие (рис.1 и 2). Так, для района отбора ДО вблизи ГХК (с. Балчуг) в период работы последнего реактора ГХК в верхнем корнеобитаемом слое ДО отмечены максимальные активности 137Cs и 152Eu. Спустя длительное время для керна, отобранного в 2022 году, эти слои максимальной активности 137Cs и 152Eu логично были отмечены на глубине 46–50 см, поскольку были перекрыты вновь осаждёнными слоями ДО с низкой активностью радионуклидов. При этом максимальная активность 137Cs во всех кернах отбора с 2004 по 2022 год оставалась почти на одном уровне 1600-2200 Бк/кг, а для 152Eu максимальная активность в ДО в период с 2004 по 2022 год снизилась с 700–900 Бк/кг до 300 Бк/кг. Снижение активности 152Eu более чем в 2 раза за 18-летний период в глубоких слоях ДО возможно связано с естественным распадом радионуклида (Т1/2 =13,5 лет). Для 137Cs вкладом естественного распада радионуклида в глубоких слоях ДО за этот период можно пренебречь, поскольку период полураспада 137Cs составляет 30,2 лет.

Ранее отмечали, что в местах отбора кернов ДО и в указанные даты также были отобраны пробы водных растений. Погруженные макрофиты были представлены двумя видами Potamogeton lucens (рдест блестящий) и Elodea canadensis (элодея канадская), которые ранее показали высокий уровень накопления техногенных радионуклидов в биомассе [3], [6], [8], [11]. Содержание 137Cs и 152Eu в биомассе рдеста, отобранного в 2004 году в районе с. Балчуг, составило 100±10 и 30±4 Бк/кг, соответственно. После остановки реактора на ГХК в биомассе рдеста, отобранного в 2012 году, содержание радионуклидов уменьшилось 137Cs до 50±5 Бк/кг и 152Eu до 10±2 Бк/кг. Для проб рдеста, отобранного в 2022 году, содержание 137Cs и 152Eu составило 20±3 и 3±1 Бк/кг, соответственно. В ранее опубликованной нашей работе приведены данные накопления 137Cs и 152Eu в биомассе элодея, отобранной в двух районах вблизи ГХК (села Атаманово и Балчуг) в разные периоды времени (2004-2008, 2012-2015 и 2016-2023 г). Согласно результатам этой работы [7], удельная активность 137Cs и 152Eu в биомассе элодеи несколько ниже вышеприведенных данных для рдеста в периоды времени до остановки реактора и в первые годы после остановки реактора. В периоды времени отбора проб (2016–2023 годы) для элодеи и для рдеста (2022 год) накопление 137Cs и 152Eu в биомассе разных видов почти не отличалось. Незначительные различия в содержании радионуклидов в биомассе двух видов позволили нам интегрально оценить данные по максимальному накоплению 137Cs и 152Eu, чтобы получить более общую картину динамики накопления радионуклидов в разные периоды времени. Как следует из рис.1, интегральное содержание 137Cs в биомассе двух видов растений, отобранных в 2004 году, составило 80±10 Бк/кг. Для проб растений, отобранных в 2012 и в 2022 годы, интегральное содержание 137Cs было 35±8 Бк/кг и 15±4 Бк/кг, соответственно (рис.1). Из представленных на рис.1 данных следует, что максимальное накопление 137Cs в биомассе растений обусловлено максимальной удельной активностью 137Cs в корнеобитаемом слое ДО. По мере снижения удельной активности 137Cs в корнеобитаемом слое ДО, отобранных в 2012 и 2022 годы, происходит снижение накопления 137Cs биомассой растений.

Интегральное содержание 152Eu в биомассе двух видов растений, отобранных в 2004 году, составило 25±5 Бк/кг (рис.2), что было значительно ниже данных для 137Cs (80±10 Бк/кг) в этот период на рис.1. Для проб растений, отобранных в 2012 и в 2022 годы, интегральное содержание 152Eu было 6±3 Бк/кг и 3±1 Бк/кг, соответственно (рис.2). Как и в случае с накоплением 137Cs, максимальное накопление 152Eu в биомассе растений обусловлено максимальной удельной активностью 152Eu в корнеобитаемом слое ДО. По мере снижения удельной активности 137Cs и 152Eu в корнеобитаемом слое ДО, отобранных в 2012 и 2022 годы, происходит снижение накопления радионуклидов биомассой растений (рис.1 и 2).

На основании полученных данных по удельной активности радионуклидов 137Cs и 152Eu в корнеобитаемом слое ДО и в биомассе растений (рис.1 и 2) были рассчитаны коэффициенты накопления радионуклидов (КН). Из данных таблицы 1 следует, что КН 137Cs водными растениями, отобранными в разные периоды времени с 2004 по 2022 год, почти не меняется и составляет 0,04-0,05. Рассчитанный КН 152Eu водными растениями, отобранными в разные периоды времени с 2004 по 2022 год, также почти не меняется и составляет 0,02-0,03 (табл.1). Более низкий КН 152Eu водными растениями, по сравнению с КН 137Cs, может объясняться тем, что 152Eu не является для растений биогенным элементом и не имеет элемента-аналога как в случае с 137Cs. В настоящей работе наблюдается соответствие (табл.1) между КН интегрального 152Eu, полученным для биомассы двух исследованных видов растений, и КН 152Eu, рассчитанным для биомассы элодеи. Однако приведенные в работе [7] и в табл.1 данные по КН 137Cs для элодеи из районов Атаманово-Балчуг оказались выше (0,07), в сравнении с нашими данными для биомассы двух видов растений (КН 137Cs = 0,04–0,05). Следует отметить, что содержание 137Cs в биомассе рдеста превышало содержание 137Cs в биомассе элодея, и поэтому КН 137Cs для рдеста должен быть выше КН 137Cs для элодеи, но не наоборот. Для периода времени 2020-2023 год в отобранной биомассе элодея не удалось получить точные значения КН 137Cs и КН 152Eu (<0,1 в табл.1), однако наши расчеты КН 137Cs и КН 152Eu для растений 2022 года дают надежные значения (табл.1). За длительный период времени отбора проб растений и ДО с 2004 по 2022 год коэффициенты накопления радионуклидов 137Cs и 152Eu биомассой водных растений остаются почти неизменными (табл.1), что свидетельствует о правильном подходе при расчете КН с использованием фиксированного уровня корнеобитаемого слоя ДО. Ранее наблюдаемая вариабельность содержания 137Cs и 152Eu в поверхностных слоях ДО после остановки реактора (см. [7]) может быть обусловлена погрешностью в установлении глубины отбора ДО относительно корнеобитаемого слоя (0–20 см).

Ранее водные растения (макрофиты) использовали для мониторинга радиоактивного загрязнения водоемов. Так, в работе авторов [10] для мониторинга водной экосистемы пруда-охладителя Игналинской АЭС (Литва) использовали 9 видов растений (Cladophora sp., Nittelopsis obtuse, Ceratophyllum demersum, Myriophyllum spicatum, Potamogeton perfoliatus, Potamogeton lucents, Potamogeton crispus, Elodea canadensis, Nuphar luteum). Среди отмеченных выше растений, активно накапливающих 137Cs и 90Sr, были и макрофиты р. Енисей (Potamogeton lucents и Elodea canadensis). Для одной из рек в Греции интенсивность накопления 137Cs шестью водными растениями была ранжирована следующим образом: Ceratophyllum demersum > Myriophyllum spicatum > Paspalum pasalodes > Cladophora glomerata > Cyperus longus > Potamogeton nodosus. В этих работах не приводятся коэффициенты накопления (КН) 137Cs и других радионуклидов из донных отложений. На основании приведенных в работе [11] значений активности 137Cs в растениях (стебли и листья) и донных отложениях водоемов можно рассчитать коэффициенты КН 137Cs, которые составили 0,05 для стеблей и 0,1 для листьев водных растений. В наших исследованиях не было разделения растений на разные части, но полученные нами КН 137Cs биомассой растений рдест и элодея р. Енисей (0,04–0,07) не отличаются значительно от данных используемой выше работы. Это служит дополнительным подтверждением того, что наш подход к расчету КН с фиксированным уровнем корнеобитаемого слоя ДО оказался правильным.

4. Заключение

Проведенный анализ содержания двух техногенных радионуклидов (137Cs и 152Eu) в кернах донных отложений (ДО) р. Енисей, отобранных вблизи ГХК в разные периоды времени показал, что максимальная активность 137Cs во всех кернах отбора с 2004 по 2022 год оставалась на одном уровне 1600-2200 Бк/кг, а для 152Eu максимальная активность в ДО в период с 2004 по 2022 год снизилась с 700–900 Бк/кг до 300 Бк/кг. При этом максимумы удельной активности двух радионуклидов в период работы последнего реактора на ГХК в 2004 году были в верхнем (корнеобитаемом) слое ДО (0–20 см), но спустя длительное время (в 2022 году) максимумы радионуклидов были отмечены в нижней части кернов на глубине 45-50 см. Уменьшение активности 137Cs в корнеобитаемом слое ДО р. Енисей в периоды 2012 и 2022 годы (после остановки масштабных работ на ГХК) обусловлено процессом перекрытия «старых» слоев с максимальным содержанием 137Cs вновь аккумулированными менее радиоактивными осадками.

Максимальное накопление радионуклидов 137Cs (80±10 Бк/кг) и 152Eu (25±5 Бк/кг) в биомассе водных растений в 2004 году обусловлено максимальной удельной активностью радионуклидов в корнеобитаемом слое ДО. По мере снижения удельной активности 137Cs и 152Eu в корнеобитаемом слое ДО, отобранных в 2012 и 2022 годы, происходит снижение накопления радионуклидов биомассой растений. Рассчитанные коэффициенты накопления радионуклидов (КН) водными растениями показали, что КН 137Cs (0,04–0,05) больше КН 152Eu (0,02-0,03). В разные периоды времени с 2004 по 2022 год коэффициенты накопления радионуклидов водными растениями почти не меняются. В дальнейшем ограничение отбора проб ДО только корнеобитаемым слоем (0–20 см) позволит повысить достоверность определения коэффициентов накопления радионуклидов водными растениями.

The additional file for this article can be found as follows: